Dose de exposição radiométrica de granitos do estado de Rondônia, Brasil

Dose de exposição radiométrica de granitos do estado de Rondônia, Brasil

Daniel Marcos Bonotto^I; Washington Barbosa Leite Júnior^I; Bruno Leonelo Payolla^II; Jorge da Silva Bettencourt^III; Ene Glória da Silveira^IV

^IInstituto de Geociências e Ciências Exatas (IGCE)/UNESP/Rio Claro, Avenida 24-A, 1515, Cx. Postal 178, Bela Vista, 13506-900 Rio Claro, SP, Brasil. Tel.: [phone] – E-mails: [e-mail]; [e-mail]

^IICentrais Elétricas do Norte do Brasil S.A., ELETRONORTE, SCN Quadra 6, Conjunto A, Edifício Venâncio 3000, Bloco C, Sala 412, Asa Norte, 70718-900 Brasília, DF, Brasil. Tel.: [phone] – E-mail: [e-mail]

^IIIInstituto de Geociências (IG), USP, Rua do Lago, 562, Cidade Universitária, 05508-080 São Paulo, SP, Brasil. Tel.: [phone] – E-mail: [e-mail]

^IVFundação Universidade Federal de Rondônia, UNIR, Avenida Presidente Dutra, 2965, Centro, 78900-500 Porto Velho, RO, Brasil. Tel.: [phone] – E-mail: [e-mail]

RESUMO

Este trabalho avaliou a concentração dos radioelementos K, eU e eTh em amostras de granitos do Estado de Rondônia, Brasil. A análise estatística dos dados obtidos indicou que eles seguem distribuições lognormais. Os valores modais encontrados correspondem a cerca de 11% para K, 29 ppm para eU e 85 ppm para eTh. Correlações diretas significativas foram determinadas entre as concentrações dos três radioelementos, isto é, r = 0,71 (entre K e eU), r = 0,72 (entre K e eTh)e r = 0,72 (entre eU e eTh), sugerindo que são congruentes os processos de seu acúmulo nos minerais das rochas analisadas. Os dados de concentração permitiram estimar a taxa de dose absorvida de radiação no ar acima de 1 m do nível do terreno, a qual também segue uma distribuição lognormal, com valor modal de 2,7 mSv/ano, que é ligeiramente superior à média global de 2,4 mSv/ano. Os resultados obtidos também permitiram avaliar, do ponto de vista radiométrico, se os granitos analisados são adequados para emprego como revestimento em construção civil.

Palavras-chave: radioatividade, dose de exposição gama, granitos.

ABSTRACT

This work evaluated the activity concentration of the radioelements K, eU and eTh in samples of granites from Rondônia State, Brazil. The statistical analysis of the data indicated that they fit lognormal distributions. The modal values correspond to about 11% for K, 29 ppm for eU and 85 ppm for eTh. Directsignificant correlations were found among the concentrations of the three radioelements, i.e. r = 0.71 (between K and eU), r = 0.72 (between K and eTh), andr = 0.72 (between eU and eTh), suggesting congruency of their accumulation in minerals occurring in the rocks analyzed. The activity concentration data allowed estimate the absorbed dose rate in air at 1 m above the ground, which also fits a lognormal distribution characterized by a mode of 2.7 mSv/y that is slightly higher than the average worldwide exposure of 2.4 mSv/y. The results obtained also allowed evaluate if the granites analyzed are radiometrically suitable as building and ornamental materials.

Keywords: radioactivity, gamma exposure rate, granites.

INTRODUÇÃO

Estudos envolvendo a distribuição e a intensidade da radioatividade das rochas são de grande importância em Geofísica e Geocronologia, uma vez que encontram várias aplicações, por exemplo, seleção de material rochoso para a datação geológica absoluta, cálculo da produção de calor no interior da Terra, busca de depósitos de minerais radioativos, apoio ao mapeamento geológico, entre outras. Medidas das propriedades radioativas dosmateriais de ocorrência natural têm indicado que diferentes níveis de radioatividade estão presentes em todas as rochas e minerais. Os principais radioelementos de ocorrência significativa no material crustal da Terra são o potássio, o urânio e o tório. No princípio atribuía-se a radioatividade principalmente à presença de traços de urânio, tório e seus produtos de decaimento, porém, investigações posteriores indicaram que o isótopo de potássio ⁴⁰K também contribui significativamente com a radioatividadenatural (Sharma, 1986).

O ⁴⁰K é o isótopo radioativo do potássio de ocorrência natural, constituindo cerca de 0,0117% do total de potássio presente na natureza. Sua meia vida é de 1,3 × 10⁹ anos. Aproximadamente 89% dos átomos de ⁴⁰K decaem por emissão de uma partícula β ^– para formar átomos de ⁴⁰Ca, enquanto que os 11% restantes desintegram-se por captura eletrônica para formar átomosde ⁴⁰Ar, com emissão de um fóton gama de energia 1,46 MeV (Dalrymple & Lanphere, 1969).

O urânio natural compreende três isótopos: ²³⁸U, ²³⁵U e ²³⁴U. Esses isótopos correspondem, respectivamente a 99,2743%, 0,72% e 0,0057% da abundância do elemento (Osmond & Cowart, 1976). Os isótopos ²³⁸U e ²³⁵U dão origem às séries de decaimento do urânio e do actínio, respectivamente, onde seus descendentes apresentam meias-vidas que variam de frações de segundo a milhares de anos. As duas séries de decaimento finalizam no elemento estável chumbo, sendo que o ²³⁵U, após 11 desintegrações (7 do tipo α e 4 do tipo β ^–) origina o ²⁰⁷Pb, e que o ²³⁸U, após 14 desintegrações (8 do tipo α e 6 do tipo β ^–) origina o ²⁰⁶Pb. O ²³⁴U é um nuclídeo radiogênico, pertencente à série do ²³⁸U (Ivanovich & Harmon, 1992).

O tório também é um elemento instável, sendo o ²³²Th o precursor da série natural de decaimento que após 12 desintegrações (7 do tipo α e 5 do tipo β ^–) origina o ²⁰⁸Pb. Na mesma série ocorre outro isótopo natural de tório, o ²²⁸Th.

Os granitos constituem fontes potenciais para metais raros,nobres e base, destacando-se, dentre outros, jazimentos de urânio e tório. Dessa forma, programas de levantamento gamaespectrométrico aeroportado envolvendo os radioelementos K, eU e eTh têm tido boa aplicabilidade na prospecção de depósitos minerais em granitos. Trabalhos efetuados em outros continentes têm demonstrado a aplicabilidade da gamaespectrometria, diagnosticando que padrões anômalos para a razão U/Th podem associar-se a granitos potencialmente mineralizados a wolframita e cassiterita, e que anomalias Th/K são obtidas em skarnitos mineralizados (Chiodi Filho, 1997).

Por outro lado, o conhecimento da dose de exposição radiométrica das rochas têm sido relevante para a avaliação da contribuição da radioatividade natural devido aos radionuclídeos presentes, permitindo gerar parâmetros que indicam a viabilidade de sua utilização como materiais ornamentais, de revestimento e para a construção civil. A exportação de granitos ornamentais do Brasil constitui uma importante atividade econômica no país, que é um grande exportador destes materiais (ABIROCHAS, 2008).No geral, os catálogos que têm sido produzidos para a descrição das características das rochas destinadas à comercialização apresentam sua coloração dominante, classificação petrográfica e principais índices físicos, sem haver, contudo, referência a qualquer nível de radioatividade (ABIROCHAS, 2008), que é um parâmetro que têm se constituído em barreira não alfandegária por parte de alguns paises importadores de granitos ornamentais do Brasil. Alguns estudos já têm sido realizados no Brasil visando caracterizar a radioatividade natural em rochas ornamentais (Salas et al., 2003; Moura et al., 2005; Anjos et al., 2005), porém, a maioria das amostras analisadas provém dos estados do Espírito Santo e Minas Gerais, cuja produção corresponde aquase 80% de todo o material destinado à exportação.

Uma vez que projeções futuras indicam a possibilidade deexpansão do mercado de rochas ornamentais, é importante avaliar a potencialidade de utilização de granitos provenientes de outros estados brasileiros. Como a demanda por estudos radiométricos têm crescido no setor de rochas ornamentais, este trabalho descreve a avaliação da concentração dos radioelementos K, eU e eTh em granitos do Estado de Rondônia, Brasil, que ainda é um pequeno produtor desses materiais. Os dados de concentração permitiram estimar a taxa de dose absorvida de radiação no ar acima de 1 m do nível do terreno, bem como avaliar, do ponto de vista radiométrico, se os granitos analisados são adequados para emprego como revestimento em construção civil.

ASPECTOS GEOLÓGICOS DA ÁREA DE ESTUDO

A área de estudo está situada no Estado de Rondônia, na porção sudoeste do Cráton Amazônico (Almeida, 1978) e inclui rochas pré-cambrianas das províncias geocronológicas Rondônia-Juruena (1.810-1.520 Ma) e Sunsás (1.450-990 Ma) (Santos, 2003). Rochas paleozóicas e mesozóicas estão presentes na Bacia dos Parecis ao sul e coberturas sedimentares cenozóicas continentais, em parte pertencentes aos sistemas fluviais dos rios Guaporé, Mamoré e Madeira, ocorrem nas porções norte, noroeste e sudoeste da área sobre unidades litológicas pré-cambrianas (Quadros & Rizzotto, 2007) (Fig. 1).

As rochas pré-cambrianas deformadas constituem o embasamento cristalino dos granitos objetos desse trabalho. Essas rochas são incluídas nas seguintes unidades litoestratigráficas, não diferenciadas na Figura 1, com exceção da Formação Mutum-Paraná: Complexo Jamari, Suíte Metamórfica Quatro Cachoeiras, Suíte Intrusiva Serra da Providência, Suíte Intrusiva Rio Crespo e Complexo Nova Mamoré (Quadros & Rizzotto, 2007). O Complexo Jamari (1.761-1.730 Ma) é a unidade mais antiga e inclui ortognaisses tonalíticos e quartzo-dioríticos, com intercalações subordinadas de ortognaisses enderbíticos, gnaisses calcissilicáticos e anfibolitos. A Formação Mutum-Paraná (ca. 1.751 Ma) é composta por filitos, ardósias, metargilitos, metarenitos arcosianos, quartzitos, metacherts e metatufos, além de quartzo-metarenitos e metassiltitos. A Suíte Metamórfica Quatro Cachoeira (1.644-1.590 Ma) compreende paragnaisses pelíticos e calcissilicáticos de alto grau metamórfico, com intensidade variável de migmatização. A Suíte Intrusiva Serra da Providência (1.590-1.530 Ma) é constituída por granitos, charnockitos e quartzo-mangeritos porfiríticos deformados (augengnaisses e milonitos bandados), ou não, e subordinadamente gabros. A Suíte Intrusiva Rio Crespo (ca. 1.500 Ma) inclui ortognaisses finos bandados, com composição granítica e charnockítica, e anfibolitos em termos mais subordinados e o Complexo Nova Mamoré compreende rochas paraderivadas representadas por gnaisses,granofels e xistos.

Os granitos da Suíte Intrusiva Santo Antônio (ca. 1406 Ma) aparecem na região da cachoeira homônima no rio Madeira, próximo a Porto Velho (Fig. 1). Incluem principalmente sienogranitos e monzogranitos eqüigranulares e ineqüigranulares seriados, com freqüentes texturas rapakivi e anti-rapakivi (Payolla, 1994). Já a Suíte Intrusiva Teotônio (ca. 1.387 Ma) ocorre no rio Madeira entre as cachoeiras Teotônio e Morrinhos (Fig. 1). Compreende álcali-feldspato granitos, sienogranitos e quartzo-sienitos, além de diques de álcali-feldspato sienitos, monzogranitos, monzonitos, monzodioritos e dioritos (Payolla, 1994).

Os granitos da Suíte Intrusiva Alto Candeias (1.346-1.338 Ma) constituem um batólito na porção sul da área, na região dos altos cursos dos rios Jamari, Candeias e Jaciparaná (Fig. 1). São monzogranitos com texturas porfiríticas, piterlíticas e eqüigranulares associados com quantidades menores de charnockitos e sienitos, principalmente (Bettencourt et al., 1999).A Suíte Intrusiva São Lourenço-Caripunas (1.312-1.309 Ma) está representada nos maciços Caripunas, São Lourenço e Abunã na parte noroeste da área, entre os estados de Rondônia e Amazonas (Fig. 1). Inclui dominantemente sienogranitos porfiríticos, piterlíticos, wiborgíticos e eqüigranulares, associados com álcali-feldspato granitos, quartzo-sienitos e riolitos pórfiros (Bettencourt & Kaedei, 1984; Bettencourt et al., 1997, 1999).

A Suíte Intrusiva Santa Clara (1.082-1.074 Ma) está exposta em vários maciços na parte centro-leste da área (Fig. 1). É constituída por monzogranitos e sienogranitos porfiríticos, com álcali-feldspato granitos, álcali-feldspato sienitos, traquitos e riolitos em termos mais subordinados (Leite Júnior, 2002). A Suíte Intrusiva Granitos Últimos de Rondônia (998-974 Ma) se distribui também em vários maciços, mas ao longo de uma faixa de direção geral NNE na porção centro-norte da área (Fig. 1). É composta por sienogranitos e álcali-feldspato granitos, associados com quantidades menores de álcali-feldspato sienitos, traquitos e riolitos (Bettencourt et al., 1997, 1999).

AMOSTRAGEM

Cinquenta e cinco amostras foram coletadas em seis unidades litoestratigráficas que ocorrem na parte setentrional do Estado de Rondônia, que são: suítes intrusivas Santo Antônio, Teotônio, Alto Candeias, São Lourenço-Caripunas, Santa Clara e Granitos Últimos de Rondônia (Fig. 1). A amostragem foi realizada com base na representatividade dos tipos petrográficos conhecidosem cada unidade.

As amostras das suítes intrusivas Santo Antônio e Teotônio foram coletadas nas regiões das cachoeiras homônimas, segundo Payolla (1994). Na Suíte Intrusiva Alto Candeias, ainda pouco conhecida, a amostragem foi realizada ao longo da BR-421, entre os municípios de Montenegro e Campo Novo de Rondônia, assim como no município de Buritis. Na Suíte Intrusiva São Lourenço-Caripunas as amostras foram coletadas nos maciços São Lourenço, Caripunas e Abunã, de acordo com Bettencourt & Kaedei (1984) e Bettencourt et al. (1991). Na Suíte Intrusiva Santa Clara a amostragem foi realizada nos maciços Manteiga, Oriente Velho, Santa Clara, Oriente Novo e Primavera, segundo Leite Júnior (2002). Finalmente, as amostras da Suíte Intrusiva Granitos Últimos de Rondônia foram coletadas nos maciços Massangana, Palanqueta, São Carlos, Caritianas e Pedra Branca, segundo Bettencourt et al. (1991) e Leite Júnior et al. (2005).A Tabela 1 sumariza os tipos petrográficos das amostras coletadas em cada suíte.

Uma vez transportadas ao laboratório, as amostras foram submetidas a britagem, moagem e pulverização até 200 mesh. Para a determinação da radioatividade natural devido ao K, ao eU e ao eTh, uma alíquota de cada amostra foi inicialmente pesada, acondicionada em caixa de alumínio (62 mm de diâmetro e 23 mm de altura) e selada para obter, em cerca de quatro semanas, equilíbrio radioativo entre o ²²²Rn, seus descendentes de curta meia-vida e o ²²⁶Ra na série de decaimento do ²³⁸U (Chiozzi et al., 2000).

PROCEDIMENTO ANALÍTICO

As amostras coletadas foram analisadas quanto aos radioelementos naturais por intermédio de espectrometria gama com detector de cintilação de NaI(Tl). Este método tem provado ser de fácil uso, altamente sensível e rápido, sendo aplicado rotineiramente com sucesso em inúmeras investigações geofísicas. O espectrômetro de raios gama é formado de um sensor gama – cristal de NaI(Tl) – e dispositivos eletrônicos que separam o feixe de radiação incidente no cristal em distintos componentes energéticos. A preparação das amostras para leituras por espectrometria de raios gama é simples, não requer digestão, não necessita de spikes, podendo ser analisados simultaneamente vários radionuclídeos de interesse.

O espectrômetro gama utilizado está instalado no LABIDRO (Laboratório de Isótopos e Hidroquímica) do Departamento de Petrologia e Metalogenia (DPM) da UNESP de Rio Claro. O cristal de NaI(Tl) possui dimensões de 2"× 2", ocorrendo vários processos (efeito fotoelétrico, espalhamento Compton, produção de pares, entre outros) por ocasião da interação da radiação gama com o cristal (Ward, 1981). Pulsos de pequena amplitude são produzidos no ânodo de uma válvula fotomultiplicadora, os quais exibem alturas variáveis que dependem diretamente da energia da radiação; então, são pré-amplificados e dirigidos a um amplificador, onde são conformados para análise no próximo estágio, consistindo em discriminação de acordo com suas alturas por um analisador multicanal de 2048 canais (placa ACE de 2K da EG&G ORTEC, controlada pelo software Maestro II) que fornece espectros relacionados com a energia da radiação gama emitida nas transições nucleares. Integra ainda o sistema espectrométrico uma blindagem de chumbo da EG&G ORTEC pesando aproximadamente 1 tonelada onde estão inseridos o pré-amplificador e o cristal de NaI(Tl) acoplado à válvula fotomultiplicadora, que é polarizada por uma fonte de alta tensão. É nesta blindagem de chumbo que é inserida a amostra acondicionada em recipientede alumínio.

Na espectrometria gama convencional com detector de cintilação de NaI(Tl), os nuclídeos geralmente mensurados são o ⁴⁰K, o ²¹⁴Bi (da série do ²³⁸U) e o ²⁰⁸Tl (da série do ²³²Th), sendo os dados inicialmente expressos em taxas de contagem (número de contagens por unidade de tempo). Posteriormente, através de um processo de calibração, os resultados são expressos em termos de concentrações de potássio, equivalentes de urânio e tório, de maneira que as determinações de U e Th por meio da espectrometria gama são indicadas pelo prefixo 'e' (equivalente), ou seja, 'eU' e 'eTh' (Adams & Gasparini, 1970; Killeen, 1979). Tais determinações baseiam-se na premissa de que existe equilíbrio radioativo entre o ²³⁸U e o ²³²Th e seus descendentes nas respectivas séries de decaimento. As janelas espectrais para as medidas gamaespectrométricas variaram de 1,36 a 1,56 MeV (K), de 1,66 a 1,86 MeV (eU) e de 2,42 a 2,82 MeV (eTh), estando associadas a emissões gama que não se sobrepõem, referentes às seguintes energias: 1,46 MeV (⁴⁰K), 1,76 MeV (eU = ²¹⁴Bi) e 2,62 MeV(eTh = ²⁰⁸Tl) (Ward, 1981).

Uma fonte monoenergética de ¹³⁷Cs (0,661 MeV, segundo Ward, 1981) foi empregada para determinar a resolução do sistema gamaespectrométrico utilizado, obtendo-se para o fotopico associado a este radionuclídeo um valor correspondente a 9,5%, o qual é típico para detectores de cintilação de NaI(Tl) (Ivanovich & Harmon, 1992). Esta fonte juntamente com outra de ⁶⁰Co que exibe fotopicos de energia correspondendo a 1,173, 1,332 e 2,405 MeV (Ward, 1981) foram empregadas para a calibração do sistema em energia, visando a realização das leituras gamaespectrométricas, conforme ilustrado na Figura 2.

Efetuou-se também a calibração do sistema gamaespectrométrico utilizado. Para tanto, foram empregados padrões com concentrações conhecidas dos nuclídeos de interesse. Para o urânio, empregaram-se padrões adquiridos junto ao NBL (New Brunswick Laboratory) do U.S. Department of Energy, Argonne, Illinois, consistindo de pechblenda com distintas concentrações, para os quais procedeu-se a determinação da taxa de contagem no fotopico do ²¹⁴Bi. Para o tório, foram utilizados padrões consistindo de areia monazítica também adquiridos do NBL, juntamente com outro padrão confeccionado no LABIDRO a partir de amostra de sedimentos de fundo provenientes do Morro do Ferro (Poços de Caldas, MG); a taxa de contagem no fotopico do ²⁰⁸Tl foi determinada para cada padrão utilizado. Para o potássio, tomou-se KCl (P.A.) puro, correspondente à concentração de 52% de K, e procedeu-se a mistura e homogeneização com sílica pura, adicionada em diferentes proporções; a taxa de contagem no fotopico do ⁴⁰K foi então determinada para cada mistura confeccionada.A partir dos dados obtidos, foram traçadas curvas de calibração da concentração de cada radioelemento (K em %; eU e eTh em ppm) em função da intensidade efetiva (taxa de contagem por massa) associada a cada padrão, conforme descrito por Duarte& Bonotto (2000).

Para cada radionuclídeo de interesse, foi determinado o nível crítico (Lc) de detecção, estabelecido por Currie (1968), visando verificar se o sinal encontrado realmente correspondeu à detecção de um fotopico, principalmente nos casos de obtenção de baixa taxa de contagem. Uma decisão estatística a posteriori pode ser baseada no nível crítico (Lc). Para tanto, foi necessário proceder leituras da radiação de fundo na região dos fotopicos de interesse, isto é, ⁴⁰K, ²¹⁴Bi e ²⁰⁸Tl. As medidas da radiação de fundo nestas regiões foram utilizadas para encontrar o nível crítico Lc (em número de contagens) para cada radionuclídeo, a partir da expressão Lc = 2,33 (Currie, 1968), onde N_B corresponde ao número de contagens devido à radiação de fundo. Quando as contagens líquidas em cada fotopico excedem Lc, considera-se que o radionuclídeo foi caracterizado (detectado) na amostra. Caso isto não ocorra, estabelece-se o limite de detecção Ld, em número de contagens, a partir da equação Ld = 2,71 +4,61 (Currie, 1968). As incertezas dos valores de concentração associados aos fotopicos detectados foram calculadas considerando um desvio padrão e a aplicação do teorema de propagação de erros (Young, 1962).

RESULTADOS E DISCUSSÃO

Distribuição das concentrações dos radioelementos

Todas as leituras nas amostras forneceram números de contagens que se situaram acima do nível crítico Lc, de maneira que não foi necessário determinar o limite de detecção Ld (Currie,1968) para nenhuma amostra. As incertezas dos valores de concentração variaram de 0,1 a 24%, onde os maiores valores obtidos referem-se geralmente às amostras com menores teores nos radioelementos, o que se deve à natureza estatística do decaimento radioativo bem como à aplicação do teorema de propagação de erros (Young, 1962). O tempo de contagem para as amostras variou de 19 a 52 h., estando ilustrados na Tabela 2 os resultados obtidos, que corresponderam aos seguintes intervalos de variação: K = 2,9 a 16,8%; eU = 4,6 a 88,4 ppm; eTh = 2,8 a 166,4 ppm.

A análise estatística dos dados obtidos indica que as concentrações dos radioelementos seguem distribuições lognormais, conforme ilustrado na Figura 3. Os valores modais encontrados correspondem a cerca de 11% para K, 29 ppm para eU e 85 ppm para eTh. Correlações diretas significativas foram determinadas entre as concentrações dos três radioelementos, isto é, r = 0,71 (entre K e eU), r = 0,72 (entre K e eTh) e r = 0,72 (entre eU e eTh) (Fig. 4). Essas correlações sugerem que sãocongruentes os processos de acúmulo dos três radioelementos nos minerais das rochas analisadas, os quais têm sido amplamente relatados na literatura (Picciotto, 1950; Roubault, 1958; Moreira-Nordemann, 1977; Robb et al., 1990; Scheepers, 2000; El-Naby & Saleh, 2003; Kumar & Reddy, 2004). Por exemplo, tem sido possível identificar que nos granitos, o tório e urânio se encontram preferencialmente nos minerais acessórios, permanecendo disseminado nos minerais principais ou fraturas e interstícios entre os cristais, bem como que dentre os minerais constituintes de granitos (quartzo, plagioclásio, ortoclásio, biotita, anfibólio, minerais pesados), cerca de 70 a 80% do teor total de urânio ocorre em biotita e minerais pesados. Além disso, a distribuição de urânio em rochas cristalinas constituídas principalmente de quartzo e feldspato indicou que a biotita detém de 19 a 22% do teor total de urânio na rocha, enquanto que osminerais pesados (zircão, monazita, apatita, magnetita, ilmenita, riebeckita) entre 61 e 65% desse teor.

Assim, de uma maneira geral, nas rochas cristalinas, a maior parte do urânio e do tório está incorporada nos minerais acessórios como monazita, alanita, esfeno e zircão, de maneira que esses radioelementos não estão prontamente acessíveis aos processos de dissolução e mineralização secundária(Larsen & Phair, 1954; Brown & Silver, 1955; Adams et al., 1959; Gabelman, 1977; Speer et al., 1981; Tieh & Ledger, 1981; Weijden & Weijden, 1995; Gavshin et al., 1997; Seimbille et al., 1998). Os principais minerais formadores de rochas estão mais susceptíveis aos processos de lixiviação, principalmente durante o intemperismo, quando ocorre a alteração dasrochas. O estudo da distribuição de urânio em rochas ígneas indicou que menos de 1/3 está presente como óxido intersticial ou agregado cripto-cristalino, o qual está disponível aos processos de lixiviação, tendo sido também estimado que de 60 a 85% do Th e do U nas rochas ígneas está contido nos resistatos, que estão incorporados intactos nos seus derivadossedimentares.

O tório ocorre predominantemente como um cátion tetravalente, constituindo traço em fosfatos, óxidos e silicatos simples e múltiplos, bem como um elemento principal em minerais como monazita, torianita (ThO) e torita (ThSiO), dentre outros (Gascoyne, 1992). O tório é considerado um elemento altamente insolúvel em água devido a sua presença em minerais de difícil dissolução (resistatos), contudo, sua migração é favorecida quando complexos orgânicos/inorgânicos são formados com Cl^-, , , , , F^-, OH^- e , oxalatos, citratos e EDTA (Langmuir & Herman, 1980). O tório tem sido identificado como um elemento cerca de 3 a 4 vezes mais abundante que o urânio nas rochas crustais, devido a sua menor susceptibilidade à mobilização no ambiente supérgeno (Ivanovich & Harmon, 1992). Isto foi também verificado para a maioria das rochas analisadas neste trabalho, tendo em vista que 64% das amostras exibiram razões Th/Uentre 2 e 4 (Tab. 2).

Avaliação dosimétrica das rochas

De maneira a avaliar a potencialidade de uso das rochas analisadas para fins ornamentais, um dos parâmetros relevantes na atualidade consiste na quantificação da radioatividade devido à presença dos radioelementos K, U e Th. Visando proceder os cálculos necessários à avaliação, as concentrações expressas em % e ppm na Tabela 2 devem ser apropriadamente convertidas para outras unidades. Em função de suas meias-vidas diferentes, a atividade de 1µg de urânio (²³⁸U) corresponde a 0,746 dpm, enquanto que a de tório (²³²Th) corresponde a 0,246 dpm(Bonotto, 1986). Portanto, a atividade específica de 1 ppm de ²³⁸U corresponde a 12,4 Bq/kg, enquanto que a de 1 ppm de ²³²Th é 4,1 Bq/kg. De acordo com WHO (2004), a razão entre ⁴⁰K e K total pode ser escrita como 27,6 Bq de atividade beta (devida ao ⁴⁰K) por grama de potássio total, que é equivalente a 276 Bq/kg.Contudo, ao invés da utilização destes fatores de conversão, com o propósito de comparar os resultados obtidos neste trabalho com aqueles referidos por Anjos et al. (2005), serão adotados os seguintes valores para as atividades específicas: 1% K =317 Bq/kg; 1 ppm eU = 13 Bq/kg; 1 ppm eTh = 4,08 Bq/kg.O emprego destes fatores de conversão permite calcular a taxa de dose absorvida de radiação (TDA), em nGy/h por Bq/kg) no ar acima de 1 m do nível do terreno (UNSCEAR, 1993), de maneira similar ao que foi realizado por Anjos et al. (2005), isto é:

TDA = 0,0414 A_K + 0,461 A_U + 0,623 A_Th

onde A_K, A_U e A_Th são as atividades específicas (em Bq/kg) de K, U e Th, respectivamente, enquanto que os fatores de conversão de taxa de exposição gama correspondem a 0,0414, 0,461 e 0,623 nGy/h por Bq/kg para ⁴⁰K, ²³⁸U e ²³²Th, respectivamente.

Um outro fator correspondente a 0,7 Sv/Gy, expresso por UNSCEAR (1993) e adotado por Anjos et al. (2005), pode também ser empregado para calcular a dose efetiva a partir da taxa de dose absorvida (TDA), estando os resultados obtidos (em mSv/ano) apresentados na Tabela 3. A dose efetiva varia de 0,45 a 7,19 mSv/ano e a análise estatística dos dados obtidos indica que os valores de dose seguem uma distribuição lognormal, conforme ilustrado na Figura 5, da mesma maneira como verificado para as distribuições das concentrações dos radioelementos (Fig. 3).

Anjos et al. (2005) apresentaram os resultados da dose efetiva para 95 tipos de granitos comercializados como rochas ornamentais. Os valores encontrados situam-se entre 0,03 e2,2 mSv/ano, sendo que cerca de 65% das amostras exibiram valores entre 0,5 e 1 mSv/ano. O valor modal da dose efetiva das amostras analisadas neste trabalho correspondeu a 2,7 mSv/ano, o qual é superior aos dados mais frequentes apresentados por Anjos et al. (2005), bem como também ligeiramente superior à média global de 2,4 mSv/ano para a dose efetiva externa devido às fontes naturais de radiação (UNSCEAR, 2000).

Tendo em vista a extensa utilização dos granitos como materiais de revestimento na construção civil, Moura et al. (2005) e Anjos et al. (2005) calcularam para suas amostras um índice (I) de atividade (concentração gama) proposto por UNSCEAR (1993) e EC (1999), o qual facilita a derivação de taxas de dose no ar a partir de diferentes combinações dos três radioelementos. O índice calculado é expresso pela equação:

I = (C_K/3000B_q/kg) + (C_U/300B_q/kg)

+ (C_Th/200B_q/kg)

onde C_K, C_U e C_Th são as atividades específicas (em Bq/kg) de K, U e Th, respectivamente, no material de revestimento empregado em construção civil. O índice I tem sido correlacionado à dose anual devido à radiação gama externa gerada pelo material em superfície. Conforme referido por Anjos et al. (2005), este índice estabelece um critério de dose que pode ser preliminarmente empregado como uma ferramenta útil para identificar materiais adequados para utilização como revestimento em construção civil. De acordo com EC (1999), materiais com I > 6 deveriam ser evitados, pois, poderiam gerar taxas de dose superiores a 1 mSv/ano, que corresponde ao valor máximo de exposição à radiação recomendado para a população (UNSCEAR,1993, 2000).

As rochas ornamentais provenientes das diferentes séries magmáticas analisadas por Moura et al. (2005) forneceram valores de I entre 0,23 e 2,61, enquanto que os granitos referidos por Anjos et al. (2005) geraram valores de I entre 0,04 e 2,9, todos eles situados bem abaixo do máximo de 6 recomendado pela Comunidade Européia (EC, 1999). Na Tabela 3 estãoapresentados os valores de I calculados para as rochas analisadas neste trabalho. Segundo se verifica, para seis amostras de granitos de diferentes maciços foram determinados valores de I > 6, sugerindo que estes materiais, do ponto de vista radiométrico, não são potencialmente adequados para emprego como revestimento em construção civil. Das 95 amostras derochas analisadas por Anjos et al. (2005), apenas uma (charnockito) é proveniente do Estado de Rondônia, tendo sido estimado um valor de I = 0,7 para esta amostra. Contudo, é conveniente ressaltar que os dados apresentados na Tabela 3 indicamque dentre as 55 amostras analisadas neste trabalho, apenas duas exibiram valores no intervalo 0 < I < 1, que corresponde àquele onde está situado a amostra de charnockito referida por Anjos et al. (2005). Além disso, é importante também comentar que Tzortzis et al. (2003) fizeram alusão a um tipo de granito brasileiro exibindo valor de I ~ 7,5 e emboraAnjos et al. (2005) tenham apresentado argumentos considerando a identificação errônea da amostra analisada por Tzortzis et al. (2003), os dados obtidos neste trabalho indicam a possibilidade de obtenção de I > 6 em granitos do Estado de Rondônia.

Uma utilização bastante disseminada dos granitos como rochas ornamentais consiste na confecção de tampos em pias e balcões, sobretudo em cozinhas residenciais. Isto se deve a várias propriedades adequadas como coloração, resistência e durabilidade, porém, a presença de urânio em sua composição mineralógica pode contribuir com a produção do gás nobre ²²²Rn que é um dos descendentes do ²³⁸U na série de decaimento 4n+2 (Adams & Gasparini, 1970). Estudos envolvendo a exalação de ²²²Rn de vários tipos de granitos têm sido conduzidos por diferentes autores, a exemplo de Al-Jarallah (2001) e Chyi (2008).Os resultados apresentados por Chyi (2008) indicaram que osvalores da atividade de ²²²Rn situam-se abaixo do máximo recomendado por USEPA (2007). Contudo, não há ainda dados enfocando a exalação deste gás por parte das rochas analisadas neste trabalho, constituindo este tópico uma possibilidade de investigação futura que pode introduzir avanços importantes na avaliação da potencialidade de uso dos granitos do Estado de Rondônia para finalidades de revestimento.

CONSIDERAÇÕES FINAIS

Este trabalho permitiu avaliar a concentração dos radioelementos naturais K, eU e eTh em granitos provenientes do Estado de Rondônia no Brasil. A área estudada faz parte do Cráton Amazônico, cuja compartimentação e evolução geotectônica têm sido avaliadas por diferentes modelos publicados na literatura especializada. A análise radiométrica foi conduzida por espectrometria gama com detector de cintilação de NaI(Tl), tendo sido o sistema calibrado por intermédio de padrões internacionais adquiridos junto ao NBL (New Brunswick Laboratory ) do U.S. Department of Energy , Argonne, Illinois. Os resultados foram obtidos para um total de 55 amostras coletadas em diferentes suítes, possibilitando a determinação da taxa de dose absorvida de radiação, que é um parâmetro importante na avaliação da potencialidade de uso das rochas analisadas para fins ornamentais. A dose efetiva calculada variou de 0,45 a 7,19 mSv/ano e a análise estatística dos dados obtidos indicou que os valores de dose seguem uma distribuição lognormal, cujo valor modal correspondeu a 2,7 mSv/ano, o qual é ligeiramente superior à média global de 2,4 mSv/ano para a dose efetiva externa devido às fontes naturais de radiação. Para seis amostras (0-2669/81, MMRBP-180, CR-42, JC-264, JR-5505 e WB-23) foram determinados valores superiores a 6 para o índice de atividade gama, os quais sugerem que, do ponto de vista radiométrico, as rochas não são potencialmente adequadas para emprego como material de revestimento em construção civil.

AGRADECIMENTOS

J.S.B. agradece à FAPESP (Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo – Processos 1989/0308 e 2000/08033-5) pelo apoio financeiro para a realização desta pesquisa. E.G.S. agradece ao CNPq (Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico – Processo 151213/2007-0) pela bolsa de estudos concedida. Os autores agradecem a dois revisores anônimos que contribuiram para a melhoria do manuscrito.

Recebido em 27 novembro, 2008 / Aceito em 14 setembro, 2009

Received on November 27, 2008 / Accepted on September 14, 2009

NOTAS SOBRE OS AUTORES

Daniel Marcos Bonotto. Possui graduação em Física pela Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho (1978), Mestrado em Geofísica pela Universidade de São Paulo (1982) e Doutorado em Geofísica pela Universidade de São Paulo (1986). Realizou Livre-Docência em Geoquímica (1997) e atualmente é Professor Adjunto da Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho. Tem experiência na área de Geociências, com ênfase em Geofísica Nuclear e Geoquímica Isotópica, atuando principalmente nos seguintes temas: radioatividade natural, análises hidroquímicas, águas superficiais e subterrâneas. Tem coordenado o Grupo de Pesquisa cadastrado no CNPq "Hidroquímica e Radioatividade na Geosfera".

Washington Barbosa Leite Júnior. Possui graduação em Geologia pela Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho (1980), Mestrado em Geociências (Recursos Minerais e Hidrogeologia) pela Universidade de São Paulo (1992) e Doutorado em Geociências (Recursos Minerais e Hidrogeologia) pela Universidade de São Paulo (2002). Atualmente é Professor Assistente Doutor da Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho. Tem experiência na área de Geociências, com ênfase em Metalogenia, atuando principalmente nos seguintes temas: geologia do sudoeste do Cráton Amazônico, granitos, estanho, depósitos minerais, petrogênese e evolução crustal no Estado de Rondônia.

Bruno Leonelo Payolla. Possui graduação em Geologia pela Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho (1980) e Mestrado em Geologia pelo Instituto de Geociências da Universidade de Brasília (1994). Atualmente é funcionário da ELETRONORTE-Centrais Elétricas do Norte do Brasil S.A. Tem experiência e interesse na área de Geociências, com ênfase em Evolução Crustal da Borda Sudoeste do Cráton Amazônico, Evolução e Metalogenia dos Granitóides da Província Estanífera de Rondônia e na área de Geologia Ambiental, com ênfase em Estudos de Impacto Ambiental de Usinas Hidrelétricas, Usinas Termelétricas e Linhas de Transmissão de Energia e Geomorfologia Fluvial.

Jorge da Silva Bettencourt. Graduado em Geologia pela Universidade de São Paulo (1961), Doutorado (1972) e Livre-Docente (1992) pela Universidade de São Paulo. É Professor Titular permissionário do Instituto de Geociências da Universidade de São Paulo, desde 2000. Possui experiência nas áreas de exploração mineral e modelos de depósitos minerais, atuando como geólogo de exploração mineral e como consultor. O interesse atual em pesquisa está mais dirigido à metalogenia e à exploração mineral, tendo como foco os temas: Cráton Amazônico e Bacia do São Francisco, evolução crustal Proterozóica e modelamento metalogenético de depósitos minerais utilizando isótopos estáveis e inclusões fluídas.

Ene Glória da Silveira. Possui graduação em Geologia pela Universidade Federal do Ceará (1981), Mestrado em Geociências e Meio Ambiente pela Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho (1992) e Doutorado em Geociências e Meio Ambiente pela Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho (1998). Atualmente é Professor Associado da Universidade Federal de Rondônia (UNIR), onde exerceu o cargo de Reitor por dois mandatos. Tem experiência na área de Geociências, com ênfase em Geologia Regional, atuando principalmente no seguinte tema: mercúrio no rio Madeira.

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Datas de Publicação

• Publicação nesta coleção
  08 Abr 2010
• Data do Fascículo
  Set 2009

Histórico

• Aceito
  14 Set 2009
• Recebido
  27 Nov 2008