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Ciência Rural

Print version ISSN 0103-8478

Cienc. Rural vol.43 no.6 Santa Maria June 2013  Epub May 10, 2013

https://doi.org/10.1590/S0103-84782013005000057 

ARTIGOS CIENTÍFICOS
CIÊNCIA DO SOLO

 

Teor de arsênio e adsorção competitiva arsênio/fosfato e arsênio/sulfato em solos de Minas Gerais, Brasil

 

Arsenate content, and arsenate/phosphate and arsenate/sulphate competitive adsorption in soils from Minas Gerais, Brazil

 

 

Mari Lucia CamposI, 1; Luiz Roberto Guimarães GuilhermeII; Alessandra Silveira AntunesII; Karine Sousa Carsten BorgesI

IDepartamento de Solos e Recursos Naturais (DSRN), Centro de Ciências Agroveterinárias (CAV), Universidade do Estado de Santa Catarina (UDESC), Av. Luiz de Camões, 2090, 88520-000, Lages, SC, Brasil. E-mail: mari.lucia03@gmail.com
IIDepartamento de Ciência do Solo, Universidade Federal de Lavras (UFLA), Lavras, MG, Brasil

 

 


RESUMO

A alta toxicidade de As para homens e animais gera a necessidade de estudos do comportamento químico do arsenato nos solos que possam auxiliar na mitigação de áreas contaminadas com arsênio. Este trabalho teve por objetivo avaliar o teor total e a adsorção de As na ausência e presença dos ânions fosfato e sulfato em seis diferentes classes de solos do estado de Minas Gerais, Brasil. Os solos alvo deste estudo são: o Neossolo Flúvico (RU), Gleissolo Háplico (GX), Gleissolo Melânico (GM), Latossolo Vermelho Distrófico (LVd), coletados em Lavras; Neossolo Quartzarênico (RQ), coletado em Itutinga e o Latossolo Amarelo Distrófico (LAd), coletado em Rosário, no estado de Minas Gerais. As amostras de solo foram secas, moídas e peneiradas em peneira de 2,0mm para execução do teste de adsorção e peneiradas em peneira plástica com malha de 1,5mm para determinação do teor de As, o qual foi determinado pelo método 3051A. A adsorção de As foi avaliada na dose de1500µmol L-1 de As, 1500µmol L-1 de As + 1500µmol L-1 de P e 1500µmol L-1 de As + 750µmolL-1 de S, em relação solo:solução final de 1:100, a pH 5,5 e força iônica de 15mmol L-1. Os seis solos apresentaram teor médio de As entre 0,14 e 9,3mgkg-1. A porcentagem adsorvida de arsênio na ausência dos outros ânions seguiu a sequência GM>LVd=RU=LAd=GX=RQ. A adição de fosfato e sulfato reduziu a porcentagem de arsênio adsorvido e, por consequência, houve um aumentou na concentração de arsênio disponível na solução do solo.

Palavras-chave: contaminação química, elementos-traço, sorção.


ABSTRACT

The high toxicity of arsenic to humans and animals creates the need to study the chemical behavior of arsenate in soils that can help in the mitigation of areas contaminated with arsenic. This work aimed to evaluate the total content and adsorption in the absence and presence of phosphate and sulfate anions in six different soil classes in the state of Minas Gerais, Brazil. Soils aim of this study are: Fluvic Neosol (RU), Haplic Gleysol (GX), Melanic Gleysol (GM) and Typical Distrophic Red Latosol (LVd) collected in Lavras, MG; Quartzenic Neosol (RQ) collected in Itutinga, MG, and Typical Distrophic Yellow Latosol (Lad) collected in Rosário, MG. Soil samples were dried, ground and sieved through a sieve of 2mm for the test run of adsorption and sieved through a sieve with a mesh of plastic 1.5mm for the As determination. The As content was determined by the method 3051A. The rate 1500µmolL-1As, 1500µmol L-1 As + 1500µmol L-1 P, 1500µmol L-1 As + 750µmol L-1 As were used to evaluate As adsorption, soil solution rate of 1:100, pH 5,5 and ionic force of 15mmol.L-1. The mean As content in the six soils was between 0,14 and 9,3mgkg-1. The adsorpted percentage of As in absence of other anions followed the sequence GM>LVd=RU=LAd=GX=RQ. Phosphate and sulphate addition reduced the percentage of adsorpted arsenic, consequently there was an increase of disponible arsenic in the soil solution.

Key words: chemical contamination, sorption, trace elements.


 

 

INTRODUÇÃO

O arsênio (As) é elemento-traço altamente tóxico ao homem, animais e medianamente tóxico às plantas. A maioria dos humanos é exposta a baixos níveis de As, principalmente através de ingestão de alimentos, água e inalação de arsênio do ar (BASU et al., 2001). Entretanto, a exposição a arsênio via ingestão de produtos agrícolas e de solo resulta em significante risco à saúde (ZAKHAROVA et al., 2002).

O arsênio no solo pode ser originário de fontes naturais como intemperismo de rochas, a atividade vulcânica, aerossóis de água do mar e volatilização microbiana (NRIAGU & PACYNA, 1988), e de fontes antropogênicas como pesticidas, herbicidas, fertilizantes, emitido durante a mineração e fundição do ouro, chumbo, cobre e níquel, ferro e combustão de carvão (SPARKS, 1995; SMITH et al., 1998; BAIRD, 2002).

No Brasil, os primeiros registros de análise da concentração de arsênio no solo foram efetuados por CURI & FRANZMEIER (1987). Esses autores encontraram teores de As em Latossolo Vermelho distroférrico variando de 6 a 10mg kg-1. Teor médio total de As de 5,92mg kg-1foi observado em 15 Latossolos localizados em áreas experimentais das Embrapas e dois Latossolos do campus da UFLA, MG (CAMPOS et al., 2007). Entretanto, há relatos de ocorrência de contaminação de águas (até 0,36mg L-1), solos (até 860mg kg-1) e sedimentos (até 3.200mg kg-1) por As nas proximidades de áreas industriais ou de mineração no quadrilátero ferrífero, MG (MAGALHÃES & PFEIFFER, 1995; MATSCHULLAT, 2000; MAGALHÃES et al., 2001). No solo, o As é adsorvido fracamente na matéria orgânica e em argilominerais, e, à semelhança do fósforo, é altamente adsorvido a óxidos, especialmente em valor de pH baixo (McBRIDE, 1994). A capacidade de adsorção de As pelos solos fornece indícios do poder-tampão do sistema, visto que muitos atributos do solo (como textura, teor de óxidos de Fe e Al, entre outros) interferem na capacidade-tampão e, por consequência, influenciam na perda por lixiviação.

O manejo de solos contaminados com arsênio passa primeiramente pelo entendimento do comportamento químico desse elemento no solo. No caso do arsênio, a disponibilidade, para absorção pelas plantas e para lixiviação, é aumentada pela adição de fertilizantes que contenham oxiânions, como o fosfato e o sulfato. O aumento do As disponível após adição de oxiânions ao solo está relacionado à capacidade do fosfato e do sulfato em competir com o arsenato pelos sítios de adsorção presentes na superfície dos minerais do solo (MELAMED et al., 1995; GEELHOED et al., 1997; GUSTAFSSON, 2001).

A alta toxicidade de As para homens e animais, aliado à pequena disponibilidade de informação sobre comportamento do arsênio em solos tropicais gera a necessidade de estudos do comportamento químico do arsenato nesses solos que possam auxiliar na mitigação de áreas contaminadas com arsênio. Este trabalho teve por objetivo avaliar o teor total e a adsorção de As na ausência e presença dos ânions fosfato e sulfato em seis diferentes classes de solos do estado de Minas Gerais, Brasil.

 

MATERIAL E MÉTODO

Foram utilizadas amostras da camada superficial (0-20cm) de seis classes de solos coletados no sul de Minas Gerais (Tabela 1): o Neossolo Flúvico (RU) (coordenadas UTM x: 503.662 e y: 7.646.370), Gleissolo Háplico (GX), Gleissolo Melânico (GM), Latossolo Vermelho Distrófico (LVd) (coordenadas UTM: x: 0503646 e y: 7652507 - 23K), coletados no município de Lavras; Neossolo Quartzarênico (RQ), coletado no município de Itutinga (coordenadas UTM: x: 0540201 e y: 7644073-23K) e o Latossolo Amarelo Distrófico (LAd), coletado no município de Rosário. Todas as amostras de solos foram coletadas em locais reconhecidamente não sujeitos à contaminação intencional com As (as únicas fontes possíveis são deposição atmosférica e adição de insumos que, porventura, contenham As) e preferencialmente em áreas com vegetação nativa. Essas classes de solos foram escolhidas por possuírem diferentes texturas e teor de matéria orgânica. A caracterização físico-química e mineralógica desses solos foi realizada por SOUZA et al. (2006) e FERNANDES et al. (1999) (Tabela 1). Todas as análises foram conduzidas nos laboratórios do Departamento de Ciência do Solo da Universidade Federal de Lavras (UFLA). Para determinação do teor de As, as amostras foram inicialmente peneiradas em peneira plástica com malha de 1,5mm de abertura. Após isso, elas foram trituradas até passar inteiramente por uma peneira descartável de náilon com malha de 0,15mm de abertura. A extração de As seguiu o protocolo do método 3051A da USEPA (USEPA, 1995), que prevê a digestão de 1,0 a 0,5g de material em 10mL de HNO3 concentrado em forno de microondas com tubos de Teflon® PTFE (politetrafluoroetileno), à pressão de 0,76MPa por 10min. As amostras de solo e das amostras controle (AC02-115 e AC 02-103) foram analisadas em triplicata. As amostras controle, denominadas AC 115 e AC 103, são provenientes de um programa inter laboratorial de análises de solos, o North American Proficiency Testing (NAPT -http://www.naptprogram.org/), coordenado pela Soil Science Society of America.

Para a realização dos testes de adsorção e competição, foram preparadas suspensões com terra fina seca ao ar (TFSA) dos seis solos em solução salina de NaCl 15mmolL-1 e pH ajustado a 5,5±0,2. O ajuste do valor de pH foi realizado com NaOH e HCl 10mmol L-1. A relação solo:solução final foi de 1:100, e todas as amostras foram avaliadas em triplicata. Após a estabilização do pH, as suspensões foram colocadas para reagir com 1500µmol L-1 de As, 1500µmol L-1 de As + 1500µmol L-1 de P e 1500µmol L-1 de As + 750µmol L-1S. Para confecção das soluções-padrão, foram utilizados Na2HAsO4.7H2O, Na2HPO4.7H2O e Na2SO4. As condições para condução do estudo de adsorção e competição foram definidas após avaliação das espécies em solução, para tanto foi utilizado o software MINTEq. Essa avaliação garantiu que a pH 5,5, FI 15mmol L-1, 95% do As, P e S adicionados estejam nas formas H2AsO4-, H2PO4- e SO4-2, respectivamente. O delineamento utilizado foi o inteiramente casualizado com três repetições.

O tempo de contato entre o solo e a solução foi de 72h, divididas em ciclos de 12h de agitação e 12h em repouso. Após as 72h de reação, a suspensão de cada solo foi centrifugada e o sobrenadante retirado para leitura.

A quantidade adsorvida foi calculada, aplicando-se as seguintes equações: Asads={(Ci-Ce)[(V1+V2)/Ms]}; Asadc={(Ci[(V1+V2)/Ms]} e %As=(Asads/Asadc)*100 (CAMPOS et al., 2006; SOARES & CASAGRANDE, 2009). Em que Asads é o arsênio adsorvido, em mg kg-1 de solo; Ce é a concentração de equilíbrio depois de 72h; Ms é a massa do solo, em g; Asadc é o arsênio adicionado, em mg L-1 de solo; Ci é a concentração inicial de As, em mgL-1; V1 é o volume, em mL, da solução padrão de arsênio fosfato e sulfato; V2 é o volume, em mL, de solução de fundo (NaCl 15mmol L-1); e %As é a porcentagem de arsênio adsorvido pelo solo. Além do cálculo das quantidades de As adsorvidas, foi determinado também o coeficiente de distribuição de As (Kd, em L kg-1), nas diferentes amostras pela equação Kd = Asads/Ce (TAN, 1992), porém, para melhor visualização dos valores de Kd, esses foram apresentados em base logarítmica.

A quantificação do teor de As, em todas as análises, foi realizada por espectrofotometria de absorção atômica, usando-se equipamento Perkin Elmer AAnalyst 800, com atomização eletrotérmica em forno de grafite. As condições de leitura utilizadas foram temperatura de pirólise de 500°C (recomendação do fabricante) e 0,003mg de Mg na forma de Mg(NO3)2, como modificador químico (NIEDZIELSKI et al., 2002). A análise de variância e correlação de Pearson entre os atributos do solo e a porcentagem adsorvida foi feita, utilizando-se o software SISVAR 4.3 (FERREIRA, 2000). Para comparação entre médias, utilizou-se o teste de Scott-Knott a 5%.

 

RESULTADOS E DISCUSSÃO

Os seis solos estudados apresentaram teores naturais entre 0,14±0,1mg kg-1 (GX) e 9,3±1,0mg kg-1 (LVd) (Tabela 1). Com exceção do solo LVd, todos os outros apresentaram teor de As abaixo do valor mínimo apresentado por WENZEL et al. (2002), que considera como concentração normal de As em solo o intervalo 10-120mg kg-1. Os solos LAd, RU, RQ, GM e GX apresentaram teores de As menores que os relatados por CURI & FRANZMEIER (1987) para Latossolo Roxo (6 a 10mg kg-1) e Latossolo Ferrífero (36mg kg-1) no Brasil. A concentração de As em solos ditos não contaminados encontra-se abaixo de 10mg kg-1 (FITZ & WENZEL, 2002; SMEDLEY & KINNIBURGH, 2002), sendo que concentrações mais elevadas devem-se a fontes tanto naturais quanto antropogênicas (FITZ & WENZEL, 2002).São fontes naturais o intemperismo de rochas, a atividade vulcânica, aerossóis de água do mar e volatilização microbiana (NRIAGU & PACYNA, 1988) e fontes antropogênicas o uso de pesticidas, herbicidas, fertilizantes, emitido durante a mineração e fundição do ouro, chumbo, cobre e níquel, produção de ferro e aço, combustão de carvão (SPARKS, 1995; SMITH et al., 1998; BAIRD, 2002) e irrigação com água contaminada (ROYCHOWDHURY et al., 2002).

A porcentagem de adsorção de As para os solos estudados variou entre 55% e 66% (Tabela 1), sendo que o solo GM foi o que apresentou maior porcentagem de adsorção. A maior capacidade de adsorção de GM pode estar relacionada à presença de formas amorfas de óxidos de ferro, devido à exposição frequente desse solo a ciclos de inundação e drenagem. Óxidos de ferro pobremente cristalinos possuem uma forte afinidade de adsorção por arsênio (RAVEN et al., 1998; JAIN et al., 1999), sendo que o arsenato forma complexos mais fortes com a ferridrita que com a gibbsita ou alofana (GUSTAFSSON, 2001). No presente trabalho, a relação Feox/FeDCB correlacionou-se significativamente com a porcentagem adsorvida de arsênio (Tabela 2), concordando com o observado por GUSTAFSSON (2001).O mecanismo de adsorção do arsenato é de formação de esfera interna (adsorção especifica) (GUSTAFSSON, 1995; SMITH et al., 1999), sendo que nos óxidos ocorre ligação do tipo binuclear ou bidentada (HIEMSTRA & RIEMSDIJK, 1999). Os atributos argila, Al2O3 e Fe2O3 obtidos por ataque sulfúrico não apresentaram correlação significativa com porcentagem adsorção de arsênio neste estudo.

 

 

A avaliação da adsorção competitiva revelou que a presença do sulfato e fosfato resultou em diminuição da adsorção do arsenato, quando comparado com adsorção na ausência desses ânions (Figura 1). O sulfato e o fosfato apresentaram capacidade de competição semelhante nos solos LAd, LVd, GX e RU. No caso dos solos RQ e GM, a adsorção de arsenato foi maior na presença do sulfato que na presença do fosfato (Figura 1), sendo que, para o solo GM, a adsorção de As foi de 65% na ausência do fosfato e caiu para 21% na presença desse oxiânion. Esse comportamento esta relacionado à similaridade química entre esses dois ânions (e.g., valores semelhantes de pKa), o que confere semelhante capacidade de competição pelos sítios de adsorção dos coloides do solo (MELAMED et al., 1995). Além disso, arsenato e fosfato possuem capacidade de formar complexo de esfera interna (GEELHOED et al., 1997; GUSTAFSSON, 2001), enquanto que o sulfato, em solos de cargas variáveis, reage preferencialmente em superfícies carregadas positivamente (CHARLET et al., 1993).

Outro indicativo do efeito de competição é a diminuição nos valores de Kd para As, quando, na presença de sulfato e/ou fosfato (Figura 1). Para os solos estudados, a diminuição do Kd é mais intensa na presença do ânion fosfato. A mobilidade, a biodisponibilidade e a toxidez do As no ambiente solo é grandemente afetada pela natureza dos componentes mineralógicos da fração argila, pelo pH e pela presença de ânions fosfato (VIOLANTE e PIGNA, 2002). Assim como fosfato, o arsenato sofre adsorção química em óxidos de Fe e Al, aluminossilicatos amorfos e, em pequena extensão, em argilossilicatos. O arsenato é o ânion do ácido forte, H3AsO4, que possui três valores de pKa (2,24, 6,94 e 11,5), sendo adsorvido com maior eficiência em valores baixos de pH (McBRIDE, 1994), ou seja, possui baixa mobilidade em solos ácidos com alto conteúdo de argila ou óxidos. O coeficiente de distribuição (Kd) de As na presença de outros ânions é ferramenta importante na predição do risco de mobilização do contaminante para horizontes mais profundos, principalmente em áreas contaminadas com As e que recebam fertilizantes.

Os resultados obtidos para adsorção competitiva entre arsenato/sulfato e arsenato/fosfato, nos seis solos-alvo deste estudo, apontam para a possibilidade do aumento da disponibilidade do arsenato quando os solos são adubados com fertilizantes que contenham os oxiânions sulfato ou fosfato. A aplicação de fertilizantes fosfatados ou sulfatados pode ser utilizada como promotores do aumento do arsenato na solução do solo em programas de fitorremediação, especialmente, quando do uso da fitoextração (SALT et al., 1995). Entretanto, a diminuição da adsorção do arsenato na presença do sulfato e fosfato pode conduzir ao aumento da biodisponibilidade do arsenato e à entrada deste na cadeia alimentar.

 

CONCLUSÃO

Os solos Neossolo Flúvico (RU), Gleissolo Háplico (GX), Gleissolo Melânico (GM), Latossolo Vermelho Distrófico (LVd), Neossolo Quartzarênico (RQ) e o Latossolo Amarelo Distrófico (LAd) apresentaram teores médios semitotais de As entre 0,14±0,1mg kg-1 (Gleissolo Háplico -GX) e 9,3±1,0mg kg-1 (Latossolo Vermelho Distrófico - LVd), teores esses normalmente encontrados em solos ditos não contaminados (<10mg kg-1).

O solo Gleissolo Melânico (GM) apresentou porcentagem de arsênio adsorvida, na ausência de outros oxiânions, superior aos demais solos. A porcentagem de As adsorvida correlacionou-se significativamente com a relação Feox/FeDCB. A adição de fosfato e sulfato diminuiu a adsorção de arsenato nos seis solos estudados, aumentando assim sua concentração na solução do solo, ou seja, sua disponibilidade.

 

AGRADECIMENTOS

Os autores agradecem a FAPEMIG pelo suporte financeiro

 

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Recebido 09.08.09
Aprovado 25.10.12
Devolvido pelo autor 15.03.13
CR-2310

 

 

1 Autor para correspondência.

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