Níveis de Pu-238 e Pu- 239+240 em amostras de sedimento marinho da costa sul do Brasil

Levels of Pu-238 and Pu-239+240 in marine sediment samples from south coast of Brazil

NOTA

Níveis de Pu-238 e Pu- 239+240 em amostras de sedimento marinho da costa sul do Brasil

Levels of Pu-238 and Pu-239+240 in marine sediment samples from south coast of Brazil

Rubens C. L. Figueira^I; Valdenir Veronese Furtado^III; Moysés Gonsalez Tessler^III; Ieda I. L. Cunha^II

^ICentro de Tecnologia e Ciências Exatas da Universidade Cruzeiro do Sul - UNICSUL e-mail: [e-mail]

^IIInstituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP (Caixa Postal 11049, 05422-970, São Paulo, SP, Brasil)

^IIIInstituto Oceanográfico da Universidade de São Paulo (Praça do Oceanográfico, 191, 05508-900, São Paulo, SP, Brasil)

Introdução e objetivos

O plutônio no meio ambiente é um elemento altamente tóxico e dentre os diversos isótopos deste elemento destacam-se o Pu-238, o Pu-239 e o Pu-240, com meias-vidas de 87,5, 24.000 e 6500 anos, respectivamente. No decaimento radioativo liberam partículas alfa e embora esta não seja uma fonte de irradiação externa para os seres vivos, internamente é potencialmente perigosa. Nos seres humanos, o maior perigo é a incorporação pelos pulmões de partículas contendo o plutônio (UNEP, 1984).

Quimicamente, o plutônio é um elemento altamente interessante, seu comportamento está relacionado aos vários estados de oxidação que possui, de +3 a +6, que podem ocorrer naturalmente no meio ambiente, dos quais a forma +4 é predominante. Os sedimentos acumulam a maior fração do plutônio liberado em áreas costeiras. A natureza deste radionuclídeo nos sedimentos influencia uma maior interação deste elemento com o meio e a biota presente (Keller, 1988, Mitchell et al., 1995; Strezov et al. 1996).

Os dois isótopos mais importantes do plutônio, Pu-239 e Pu-240 são emissores de partículas alfa com probabilidade de emissão da ordem de 73% e energia de emissão de 5,16 MeV e 5,17 MeV, respectivamente (IAEA, 1986; Bland & Truffy, 1992). Com estas energias próximas e com a baixa resolução dos equipamentos de detecção, mede-se a atividade do Pu-239 junto a atividade do Pu-240, na determinação deste elemento em amostras ambientais.

Este trabalho apresenta os resultados obtidos dos níveis de Pu-238 e Pu-239+240 em sedimento marinho da costa sul brasileira. A importância deste trabalho está no fato de que não existem, até o momento, estudos destes radionuclídeos na costa brasileira. Todavia, este levantamento é de extrema importância dentro de um contexto ambiental, salientando-se que:

• o Brasil possui dois reatores nucleares de potência em operação, na região de Angra dos Reis, localizado na costa sudeste brasileira;

• não existem dados dos níveis de Pu-238 e Pu-239+240 na costa brasileira;

• é necessário o levantamento dos teores de radionuclídeos no litoral brasileiro afim de se conhecer o

  background regional e assim poder detectar qualquer alteração no meio, evidenciando uma contaminação ambiental.

Materiais e métodos

Amostragem

A coleta das amostras foi realizada em 1997, no Projeto "importância da Quebra da Plataforma para Recursos Vivos e não Vivos " (IOUSP/PADCT-CNPq), com o navio oceanográfico W. Besnard, do Instituto Oceanográfico da Universidade de São Paulo, na região entre Cabo Frio (23°00'S), no Rio de Janeiro, até Cabo de Santa Marta Grande (28°40'S), em Santa Catarina. Foram coletadas 15 amostras de sedimento marinho com as suas localizações indicadas na Figura 1.

Equipamentos e determinação do plutônio

Digestor por microondas marca CEM CORPORATION, modelo Star System 2^TM. Espectrômetro de partículas alfa, constituído de um detetor de barreira de superfície com 450 mm" de área, marca EG&ORTEC, modelo 576A acoplado a um analisador multicanal marca SPECTRUM MASTER da EG&ORTEC, modelo 919, ligado a eletrônica associada e um microcomputador do IBM-PC 486. O detetor possui uma eficiência da ordem de 31%. Fonte de alta tensão marca TECTROL, modelo TCA 100-03, e sistema para eletrodeposição de plutônio com eletrodo de platina.

A técnica de determinação do plutônio baseou-se na digestão ácida da amostra em microondas, concentração do plutônio com Fe(OH)₃, eliminação das impurezas e purificação do plutônio por troca iônica, eletrodeposição do plutônio em placa de aço polida e espectrometria alfa (Figueira, 2000).

Análise granulométrica, conteúdo de carbonato e determinação de Pu-238 e Pu-239+240 em materiais de referência

A análise granulométrica foi realizada segundo o método de peneiramento e pipetagem, descrito em Suguio (1973), e o conteúdo de carbonatos foi obtido por dissolução em ácido clorídrico a 10% e diferença de peso.

As amostras foram inicialmente secas em estufa a 80°C por dois dias. Os sedimentos foram moídos em almofariz de porcelana e armazenados cm potes plásticos, procedendo-se a determinação dos radionuclídeos Pu-238 e Pu-239+240 (Figueira, 2000). A atividade do Pu-238 e Pu-239+240 foi determinada a partir da equação 1:

em que,

- A_Pu é a atividade do Pu-238 ou Pu-239+240, em Bq.kg^-1;

- C_Pu é a contagem do Pu-238 ou Pu-239+240;

- t é o tempo de contagem, em segundos;

- R_Pu é a recuperação do plutônio determinada pelos traçador radioativo de Pu-242;

- ε é a eficiência de contagem do detetor e

- m é a massa da amostra, em kg.

A metodologia foi aplicada em materiais com valores certificados de Pu-238 e Pu-239+240 como o IAEA-384 (sedimento marinho) da Agência Internacional de Energia Atômica (AIEA) e o EML-9804SO (solo) do Instituto de Radioproteção e Dosimetria (IRD), apresentando resultados cuja precisão variaram de 6 a 9% e exatidão de 8 a 19% (Tabela 1).

Resultados e discussão

Concentração mínima detectável

A concentração mínima detectável (CMD) foi feita a partir de uma amostra branco que continha uma mesma quantidade de reagente da amostra original, cujo procedimento de análise foi o mesmo para a determinação dos radionuclídeos em estudo. O CMD foi calculado pela equação 2 (IAEA, 1989):

sendo,

- S_b o desvio-padrão da taxa de contagem do branco;

- t o tempo de contagem;

- ε a eficiência de contagem do detetor para o Pu-238 e Pu-239+240;

- m_A a massa da amostra em quilogramas

O CMD foi da ordem de 4,2 mBq.kg"¹, mostrando que a metodologia foi adequada para a determinação de radionuclídeos artificiais em amostras ambientais. Uma técnica alternativa a espectrometria alfa e com bons resultados é a espectrometria de massa com plasma acoplado (ICP-MS) cujos limites de detecção para o plutônio variam entre 1 e 10 pg.g^-1 de solvente, na forma de atividade os seguintes valores são obtidos: 0,63 a 6,3 Bq.kg" para o Pu-238, 2,3 a 23 Bq.kg^-1 para o Pu-239 e de 8,2 a 82 Bq.kg'¹ para o Pu-240 (Jerome et al. 1995). Apesar do menor tempo de análise, o ICP-MS possui limites de detecção maiores do que a espectrometria alfa, que são da ordem de mBq.kg^-1. Assim, esta técnica é indicada para regiões com baixos níveis destes radionuclídeos, característica principal da costa brasileira.

Níveis de Pu-238 e Pu-239+240 nas amostras de sedimento marinho

A partir da metodologia para a determinação de Pu-238 e Pu-239+240 em sedimento marinho, foram feitas as análises nas amostras coletadas ao longo da costa sul brasileira os resultados obtidos estão na Tabela 2.

Os níveis de Pu-238 e Pu-239+240 foram comparados a outras regiões do mundo e estão apresentados na Tabela 3. Pode-se observar que os níveis da costa brasileira são da mesma ordem de grandeza da Antártica (Marzano & Triulzi, 1999), Argélia (Benamar et al, 1996; Noureddine & Baggoura, 1999) e Guatemala (Perez-Sabino et ai, 1999), estando estas regiões sujeitas principalmente a contaminação radioativa indireta (fallout atmosférico). Outras regiões como o Reino Unido (Mc Donald el al., 1991), o Mar Negro (IAEA, 1995; Strezov et al, 1996; Bologa et al, 1999), o Mar Mediterrâneo (IAEA, 1995; Marzano & Triulzi, 1999); e o atol de Muroroa (Milles-Lacroix et al, 1999) possuem níveis maiores e estão sujeitas a uma contaminação radioativa direta (descarga, deposição de rejeitos e testes nucleares).

Em alguns casos, como nos mares europeus, o acidente de Chernobyl, ocorrido em 1987, contribuiu em muito para o aumento dos níveis de radionuclídeos artificiais nesta região. Estima-se uma deposição de 1,4 PBq no Mar do Norte e 3,7 PBq na costa noroeste da Europa (Prandle & Beechey, 1991). Radiologicamente, o mar mais afetado foi o Báltico, desde quando as primeiras nuvens radioativas atravessaram o norte e causaram uma grande deposição na Escandinávia. Devido a uma baixa troca de água com o Mar do Norte o mar Báltico continua sendo o que possui os maiores níveis de contaminação da Europa, remanescente desde acidente (Povinec et al, 1996).

Em relação a granulometria e ao teor de carbonato foram realizados estudos de correlação entre os níveis dos radionuclídeos e as características das amostras em duas profundidades de coleta, até 100 m e abaixo dos 100 m. Na profundidade até 100 m, os resultados mostraram uma correlação negativa do silte com o Pu-238 (r = -0,54; p<0,27) e com o Pu-239+240 (r = -0,46; p<0,36). Ambos radionuclídeos apresentaram uma correlação positiva fraca com o carbonato, Pu-238 (r = 0,37; p<0,47) e Pu-239+240 (r = 0,24; p<0,65), onde se supõe que pode estar havendo uma complexação do plutônio com este componente.

Keller (1988) estudou amplamente o comportamento químico do plutônio e verificou que a alta estabilidade do Pu(IV), faz com que este seja facilmente hidrolisado para PuO_2aq²⁴, formando complexos fortes com agentes complexantes naturais (ácidos húmicos) e artificiais (ácido cítrico, EDTA). Os maiores estados de oxidação são estabilizados especialmente pelo alto pH (> 6,5) e pela presença de íons carbonato com a conseqüente formação de complexos estáveis (PuO ₂²⁺—CO₃^2-).

Outra característica interessante foi que os radionuclídeos apresentaram também uma correlação positiva fraca com a areia, Pu-238 (r = 0,39; p<0,45) e Pu-239+240 (r = 0,44; p<0,39). Como a areia apresentou forte correlação com o carbonato (r = 0,93; p<0,007), e com uma possível complexação do plutônio com este componente, é de se esperar o resultado obtido, mas isto não pode ser afirmado, devido principalmente ao número reduzido de análises realizadas.

Para as amostras coletadas abaixo dos 100 m de profundidade, o Pu-238 obteve uma correlação positiva com a argila (r = 0,64; p<0,121) e o silte (r = 0,70; p<0,082) e, negativa com o carbonato (r = -0,86; p<0,012). O Pu-239+240 obteve somente uma correlação negativa fraca com o carbonato (r = -0,33; p<(),425).

Os altos teores de carbonato nesta profundidade podem ter contribuído para uma diminuição da concentração dos radionuclídeos nos sedimentos, pois o carbonato agiria como um diluente. Nos trabalhos de Gascó et al. (1992) e Window et al. (1989) estes verificaram que os materiais presentes nos sedimentos marinhos: quartzo, feldspato e carbonates são relativamente pobres em elementos de origem antropogênica, conseqüentemente podem contribuir para a diminuição destes nos sedimentos.

Para a razão entre o Pu-238 e o Pu-239+240 foi utilizada a análise de agrupamento ou Cluster analysis, a Figura 2 apresenta o dendograma da razão Pu-238/Pu-239+240 com a profundidade e o teor de carbonato. Neste tipo de análise, as distâncias entre os objetos estudados dentro do espaço multiplano constituído por eixos de todas as medidas realizadas (variáveis) são calculadas e, a seguir, os objetos são agrupados conforme a proximidade entre eles (Pereira, 1999).

Observa-se na Figura 2 a formação de 3 grupos e novamente encontramos a influência do carbonato na retenção do plutônio pelo sedimento. As amostras com teores de carbonato inferiores a 30%, localizadas no Grupo 1 (exceção 6571) tiveram os menores valores de razão Pu-238/Pu-239+240 (exceção 6598) comparadas às amostras localizadas nos Grupos 2 e 3. Neste caso, como no estudo de correlação, os resultados aqui obtidos mostraram que o carbonato parece ter grande influência na retenção do plutônio no sedimento, mas devido ao número reduzido de amostras, isto não pode ser afirmado.

Com relação aos valores de razão Pu-238/Pu-239+240 encontrado nos sedimentos foi verificado que os valores obtidos (de 0,232 a 2,088) estiveram distante do valor esperado para o fallout. De acordo com a UNSCEAR (1982), a razão Pu-238/Pu-239+240 pelo faliout global é de 0,0254, entretanto este valor não inclui os acidentes com satélites espaciais ocorridos na atmosfera, que liberaram Pu-238 e Pu-239+240 no Hemisfério Sul.

Os acidentes com satélites espaciais podem causar uma contaminação direta ou indireta do meio marinho. Quatro destas foram perdidas no mar, três continham geradores termoelétricos por radioisótopos (RTG) a bordo com Pu-238. Um dos reatores vaporizou durante a entrada na atmosfera, do SNAP-9A, em 1964, causando a contaminação por Pu-238 e pequena quantidade de Pu-239. Os outros dois caíram no mar. Destes, somente um foi recuperado sem que houvesse liberação do material radioativo para o meio ambiente. O quarto satélite, o Cosmos 954, que caiu em 1978, continha um reator com U-235. Este sofreu um dano na sua entrada na atmosfera, o que causou uma contaminação no Atlântico Sul (Holm et al., 1992; Calmet & Sjoeblom, 1992).

O SNAP-9A liberou cerca de 0,51 PBq de Pu-238 no Hemisfério Sul, ou seja, duas vezes a quantidade liberada pelos testes nucleares. Aproximadamente 22% do Pu-238 liberado foi para o Hemisfério Norte enquanto o restante foi para o Hemisfério Sul (Linsalata et al, 1980), isto mudou o fallout global no Hemisfério Norte para 0,036 enquanto no Hemisfério Sul o valor foi para 0,182 (Aarrkrog, 1988).

O acidente ocorrido com a Cosmos 954, em 1978, depositou cerca de 1,7 PBq de Pu-238 e 1,2 TBq de Pu-239+240 no fundo do Pacífico Sul, próximo a ilha de Tonga. Acredita-se que os invólucros contendo o material radioativo não romperam durante a reentrada e tenham permanecido intacto no fundo do oceano (Holm et ai, 1992; Calmet & Sjoeblom, 1992).

Devido aos acidentes nucleares com satélites e a falta de dados relativos à concentração de Pu-238 no Hemisfério Sul, há uma dificuldade no levantamento da razão Pu-238/Pu-239+240. Para as amostras coletadas em profundidade até 100 m, correspondente ao Grupo 1 do dendograma da Figura 2. foi feita a média da razão Pu-238/Pu-239+240. excetuando-se a amostra 6598, o valor obtido foi de (0,336 + 0,069). para um nível de confiança de 95% este valor concorda com o valor esperado de 0,182.

Conclusões

Os níveis obtidos de Pu-238 e Pu-239+240 nos sedimentos do litoral sul brasileiro foram inferiores aos encontrados em outras regiões do mundo sujeita a contaminação radioativa direta, c estão dentro do esperado para o Hemisfério Sul como resultado do fallout atmosférico. Além disso, a metodologia estabelecida mostrou-se com um baixo CMD (concentração mínima detectável) adequada à determinação destes radionuclídeos em amostras com baixa atividade de plutônio, principal característica das amostras de sedimento coletadas no litoral sul brasileiro.

As características granulométricas e do teor de carbonato influenciaram a retenção dos radionuclídeos pelo sedimento. Nas amostras coletadas até os 100 m de profundidade, supõe-se uma complexação dos radionuclídeos pelo carbonato, enquanto que nas profundidades abaixo dos 100 m, os altos teores de carbonato contribuíram para uma diminuição da retenção dos radionuclídeos.

Os carbonatos em profundidades maiores que 100 m tem a sua precipitação, atualmente, inibida pela entrada de águas frias junto ao fundo (Água Central do Atlântico Sul - ACAS). O carbonato, embora possa complexar não se precipita e o que ali é encontrado trata-se de uma deposição antiga, quando não havia os radionuclídeos disponíveis.

A razão Pu-238/Pu-239+240 de (0,336 ± 0,139) mostrou-se dentro do valor estimado para o Hemisfério Sul, em amostras coletadas até 100 m de profundidade. Deve-se lembrar que não há dados experimentais dos níveis de contaminação por Pu-238 e Pu-239+240 na região em estudo, sendo que estes dados são inéditos, tornando-se uma referência, no caso de uma futura alteração.

Atualmente, o Brasil possui duas usinas nucleares em funcionamento e uma em construção, localizadas em uma região costeira (Angra dos Reis. RJ), com isso, a energia nuclear é uma realidade presente em nosso cotidiano. O déficit energético na produção de energia e a limitação dos recursos hídricos e petrolíferos fazem com que a energia nuclear seja uma opção para geração de eletricidade nos países em desenvolvimento, e conseqüentemente, as instalações nucleares têm que se preocupar com controle ambiental sem riscos à população, assumindo que somente uma monitoração adequada e o registro dos níveis proporcionam uma estatística conveniente para avaliar as condições ambientais de uma região. Neste contexto, este trabalho apresenta uma contribuição importante quanto ao levantamento dos níveis de dois radionuclídeos extremamente importantes do ponto de vista de impacto ambiental, possibilitando a criação de um banco de dados sobre os níveis de contaminação radioativa do litoral sul brasileiro.

Agradecimentos

Ao Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) pelo apoio financeiro e ao Instituto Oceanográfico da Universidade de São Paulo (IOUSP-SP) pela coleta das amostras.

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(Manuscrito recebido 19 junho 2001; revisado 30 outubro 2002; aceito 17 dezembro 2002)

Contr. nº 853 do Inst. oceanogr. da Usp.

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Datas de Publicação

• Publicação nesta coleção
  23 Abr 2013
• Data do Fascículo
  2003