Remoção dos metais pesados Cd(II), Cu(II) e Zn(II) pelo processo de biossorção utilizando a macrófita Eicchornia crassipes

Removal of heavy metals Cd (II), Cu (II) and Zn (II) biosorption process by using the macrophyte Eicchornia crassipes

MINERAÇÃO MINING

Aparecido Nivaldo Módenes^I; Fernando Rodolfo Espinoza-Quiñones^II; Fábio Luciano Lavarda^III; Andréia Colombo^IV; Carlos Eduardo Borba^V; Wilian Adriel Leichtweis^VI; Nora Díaz Mora^VII

^IDoutor em Engenharia Química. [e-mail]

^IIDoutor em Física. [e-mail]

^IIIMestre em Engenharia Química. [e-mail]

^IVMestranda em Engenharia Química. [e-mail]

^VDoutor em Engenharia Química. [e-mail]

^VIGraduando em Engenharia Química. [e-mail]

^VIIDoutora em Engenharia Elétrica. [e-mail]

RESUMO

A capacidade de remoção dos íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II), de uma solução aquosa, pela macrófita Eichhornia crassipes foi investigada, em sistema batelada. Foram obtidos dados experimentais da cinética e do equilíbrio de biossorção, para os sistemas monocomponentes. Os testes cinéticos mostraram que o tempo de equilíbrio foi de 45, 60 e 120 min., para Cd(II), Cu(II) e Zn(II) ions, respectivamente. O modelo cinético de pseudo-segunda-ordem foi o que melhor representou os dados experimentais. Para descrever o equilíbrio de biossorção, foram utilizadas as isoterma de Langmuir, Freundlich e Temkim. A isoterma de Langmuir foi a que melhor descreveu os dados experimentais de equilíbrio, com valores da capacidade de adsorção de 0,667, 0,615 e 0,633 mequiv.g^-1 para Cd(II), Cu(II) e Zn(II), respectivamente. Contudo acredita-se que a macrófita E. crassipes tem grande potencial para ser utilizada, no tratamento de águas residuárias contaminadas com metais pesados.

Palavras-chave: Biossorção, Eicchornia crassipes, metais pesados.

ABSTRACT

The adsorption capacity of Eicchornia crassipes for removing Cd(II), Cu(II) and Zn(II) ions from aqueous solutions has been investigated in a batch system. Experimental data of the kinetics and equilibrium of biosorption for the single-component systems was obtained. Equilibrium times of 45, 60 and 120 min. for Cd(II), Cu(II) and Zn(II) ions, respectively, were achieved. Kinetic data was better fitted to the pseudo-second order kinetic model. To describe biossorption equilibrium were used Langmuir, Freundlich and Temkim isotherms. The Langmuir isotherm model was better fitted to the equilibrium data, with values of 0.667, 0.615 and 0.633 mequiv.g^-1 for Cd(II), Cu(II) and Zn(II) adsorption capacity, respectively. E. crassipes biomass has great potential to be used in wastewater treatment systems.

Keywords: Biosorption, Eicchornia crassipes, heavy metals.

1. Introdução

Atualmente, um gerenciamento integrado dos recursos hídricos, bem como a restauração de áreas ambientalmente degradadas, demanda novas tecnologias, para a remoção da poluição, fato este que minimizará o impacto ambiental, causado pelos compostos tóxicos liberados pelos efluentes industriais e outros resíduos. Entre as mais variadas formas de contaminação do meio ambiente, os principais poluentes são os metais pesados que, apesar de serem essenciais para inúmeros processos metabólicos aos organismos, quando em excesso, podem se tornar, potencialmente, citotóxicos, carcinogênicos e mutagênicos.

Vários são os métodos convencionais de tratamento disponíveis para a remoção de metais pesados dissolvidos em efluentes líquidos, podendo-se citar: precipitação, oxidação e redução química, ultrafiltração, eletrodiálise e osmose reversa, processos eletroquímicos, troca iônica e evaporação e processos de sorção (Ozcan et al., 2005). Entretanto, quando esses métodos são aplicados em efluentes com concentrações baixas de metais, podem demandar custos elevados e apresentar baixa eficiência de remoção, baixa seletividade e alto requerimento de energia.

Uma proposta tecnológica, para a remoção de íons metálicos de soluções aquosas, é o processo de biossorção, utilizando biomassa viva ou morta, tais como bactérias (Chen et al., 2009), algas (Cruz et al., 2004; Senthilkumar et al., 2006), fungos (Bayramoglu & Arica, 2008), casca de laranja (Feng et al., 2009) e plantas (Ucun et al., 2008; Chakravarty et al., 2007; Espinoza-Quiñones et al., 2009^a, Espinoza-Quiñones et al., 2009^b). A biossorção se destaca como um tratamento eficaz por possuir alta taxa de renovação na natureza, baixos custos de obtenção, altas remoções de metais e, devido à possibilidade da recuperação do contaminante, seja incinerando a biomassa ou realizando a sua dessorção.

Devido a esses fatores, estudos com macrófitas aquáticas, para a remediação de efluentes contaminados, estão, cada vez mais, sendo realizados devido ao seu baixo custo e abundância na natureza (Kubilay et al., 2007; Módenes et al., 2009^a; Módenes et al., 2009^b). Entre elas, destaca-se a Eicchornia crassipes, que possui rápida taxa de crescimento e renovação. Assim, o objetivo desse trabalho é avaliar a capacidade de remoção dos íons Cu(II), Cd(II) e Zn(II), utilizando a macrófita Eicchornia crassipes. Para tanto, foram realizados testes cinéticos e de equilíbrio em sistemas batelada e monocomponente com temperatura, agitação e pH controlados. Para descrever a cinética de biossorção foi utilizado o modelo cinético de pseudo-segunda-ordem, enquanto que, para descrever os dados de equilíbrio de biossorção, foram utilizadas as isotermas de Langmuir, Freundlich e Temkim.

2. Materiais e métodos

Preparação da biomassa

A macrófita aquática E. crassipes foi coletada em um lago situado no Zoológico Municipal de Cascavel, no Estado do Paraná. As plantas foram lavadas com água corrente e, posteriormente, com água destilada. Após a lavagem, a biomassa foi submetida à secagem em estufa com circulação de ar, sendo uma parte seca a 30°C e o restante a 50°C. A biomassa seca foi triturada e acondicionada, em recipientes, para posterior utilização nos experimentos.

Soluções de íons metálicos e medições de AAS

Para a realização dos experimentos, as soluções sintéticas dos íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II) foram preparadas a partir dos seus sais CdCl₂·H₂O; CuCl₂·2H₂O e ZnCl₂ de grau analítico, os quais foram dissolvidos em água deionizada, perfazendo concentrações de 2,0 a 8,0 mequiv. L^-1. O ajuste do pH das soluções foi feito utilizando soluções de NaOH (1 M) e HCl (1 M). Com o objetivo de determinar as concentrações dos íons metálicos, na fase líquida, após cada ensaio ou experimento de biossorção, a fase líquida foi separada do biossorvente, utilizando um sistema de filtragem a vácuo com membranas de 0,45 µm.

Nas medidas de concentração de metais, na fase líquida foi utilizado um espectrofotômetro de absorção atômica (AAS), modelo 932-AA GBC (Analítica). Previamente à análise das amostras, foram feitas curvas de calibração do AAS, utilizando-se soluções-padrão de cada metal (1,0 g L^-1, Merck), diluídas em água deionizada, perfazendo oito concentrações diferentes entre 0,004 e 1,8 mg L^-1, para o cádmio, 0,01 e 4,0 mg L^-1, para o cobre e 0,005 e 1,6 mg L^-1, para o zinco. As medidas de absorbância, no AAS, foram feitas, usando-se lâmpadas de Cd, Cu e Zn, operando nos comprimentos de onda de 228,8, 224, 7 e 213,8 nm, respectivamente. Os coeficientes de Pearson da resposta linear, entre a absorbância e a concentração, foram maiores ou iguais a 0,995. Algumas amostras precisaram de ser diluídas em água deionizada, para que as concentrações dos íons metálicos estivessem dentro do intervalo definido pela curva de calibração do AAS. As medidas de concentração de Cd, Cu e Zn por AAS foram feitas em triplicata com intervalos de confiança de 95%.

Testes preliminares

Antes da obtenção dos dados cinéticos e de equilíbrio, com o intuito de se obterem as melhores condições desses sistemas, foram realizados os seguintes testes: verificação do efeito da temperatura de secagem das macrófitas (30 e 50ºC); avaliação do efeito da temperatura da solução (25 a 45ºC); influência do tamanho das partículas do biossorvente (0,589 mm, 0,295 mm, 0,147mm e a mistura granulométrica).

Todos os testes foram realizados em triplicatas, nos quais, para cada teste, um volume de 50 mL de solução monocomponente, com concentração inicial de, aproximadamente, 4,0 mequiv. L^-1, foi adicionado a uma quantidade de 25 mg de biomassa. A mistura foi mantida por 12 h sob agitação constante de 90 rpm, com temperatura controlada. A solução residual foi separada do biossorvente, usando-se um sistema de filtração a vácuo, e sua concentração determinada por AAS. O valor do pH de todas as soluções foi ajustado e mantido em 5, a fim de se evitar a precipitação dos íons metálicos que ocorre acima de pH 5,5, conforme reportado por Pietrobelli et al. (2009).

Teste cinético

Utilizando-se das melhores condições de adsorção, obtidas nos testes preliminares, para cada íon estudado, um volume de 50 mL de solução monocomponente, com concentração inicial de, aproximadamente, 4,0 mequiv. L^-1, foi adicionado a uma quantidade de 25 mg de biomassa. A mistura foi mantida sob agitação constante de 90 rpm, pH 5 e temperatura de 30ºC. Em intervalos pré-definidos foram retiradas amostras, as quais foram filtradas, e a concentração de cada íon metálico foi determinada por AAS.

Teste de equilíbrio

Nesse teste, realizado em triplicata, 50 mL de solução monocomponente de íon metálico (aprox. 4,0 mequiv. L^-1) foram adicionados de 0,02 a 1,0 g de biomassa. Os testes foram realizados em pHs 4 e 5, sob agitação constante de 90 rpm por 4 h e temperatura controlada de 30ºC. Ao final de cada ensaio, a fase líquida foi separada do biossorvente por meio de filtração em membrana de 0,45 mm. As concentrações iniciais e de equilíbrio do íon, na amostra, foi determinadas por AAS.

3. Resultados e discussão

Testes preliminares

Com o objetivo de se determinarem as melhores condições, para a realização dos testes cinéticos e de equilíbrio de biossorção, foram avaliadas a influência da temperatura de secagem da biomassa, e a influência da temperatura e do tamanho das partículas no processo de biossorção.

No teste da influência da temperatura de secagem da biomassa, obteve-se uma taxa de remoção dos íons metálicos superior a 60%, para biomassa seca, à temperatura de 30ºC, enquanto que para biomassa seca em 50ºC, a remoção foi em torno de 55 %. Consequentemente, a temperatura de secagem utilizada no restante do trabalho foi 30ºC. Os resultados obtidos, no teste do efeito da temperatura da solução (25 a 45ºC), mostraram que, para todos os íons metálicos avaliados, a maior taxa de remoção, cerca de 60%, foi alcançada na temperatura de 30ºC.

No teste da influência da granulometria na biossorção, para todos os íons metálicos e tamanhos de partículas de biomassa testados, verificou-se que as diferenças entre as taxas de remoção dos íons metálicos foram menores que 2%, em relação àquelas sem separação, podendo ser desprezadas por estarem dentro da margem do erro experimental.

Assim, para os testes cinéticos e de equilíbrio, foram realizados, na temperatura de 30ºC, utilizando-se a biomassa sem separação granulométrica e seca a 30ºC.

Cinética de biossorção

Os resultados dos testes cinéticos da biossorção dos íons Cd(II), Cu (II) e Zn(II), pela biomassa da macrófita E. crassipes, são apresentados na Figura 1. Verifica-se que ocorreu uma redução de 50%, na concentração dos íons metálicos, nos primeiros 15 min, atingindo o equilíbrio em torno de 45 min, para o Cd(II), 1h para o Cu(II) e 2h para o Zn(II), com uma remoção variando entre 52 a 62%. Esse comportamento, com sorção inicial rápida, seguida de um período mais lento, é típico para a biossorção de metais que não envolvem nenhuma reação de energia, mas, com uma interação puramente físico-química, entre a biomassa e a solução do metal (Cruz et al., 2004).

Comparando os resultados obtidos com os apresentados na literatura, verifica-se que a taxa de remoção de zinco e o tempo de equilíbrio, usando-se a E. crassipes, são similares àqueles utilizando-se Pinus sylvestri L. como biosorvente (Ucun et al., 2008), com tempo de equilíbrio de 60 min. Fagundes-Klen et al. (2007), utilizando-se da biomassa Sargassum filipendula, obteve uma taxa de remoção de 70%, para o zinco, cádmio e cobre e um tempo de equilíbrio de 2 h. Lodeiro et al. (2005) relataram uma taxa de remoção de 50%, utilizando-se das biomassas de Bifurcaria bifurcata, Saccorhiza polyschides, Pelvetia caniculata, Ascoplyllum nodosum e Laminaria ochroleuca, com tempo de equilíbrio da ordem de 3 h. Sob as mesmas condições experimentais, Pietrobelli et al. (2009), utilizando-se da macrófita Egeria densa, obteve uma taxa de remoção cerca de 70 % e um tempo de equilíbrio entre 45 e 60 min. para os três metais estudados. Pelos resultados obtidos, verifica-se que a macrófita E. crassipes possui um comportamento de adsorção rápida e eficaz, apresentando grande potencial, para ser utilizada como biossorvente.

Modelagem matemática da cinética de biossorção

A concentração dos íons metálicos adsorvidos na fase sólida, no tempo t, é calculada pela Equação 1:

onde C₀ é a concentração inicial do íon metálico, na solução (mequiv. L^-1), C é a concentração do íon metálico na solução em um tempo t, V é o volume da solução (L) e m_s é a massa seca do biossorvente (g).

Os modelos cinéticos mais usados na biossorção são o de pseudo-primeira-ordem e o pseudo-segunda-ordem (Ho & Mckay, 1998). A forma linear do modelo pseudo-primeira-ordem é apresentada pela Equação 2, enquanto que o modelo linear de pseudo-segunda-ordem, é dado pela Equação 3:

onde K₁ é a constante de velocidade (min.^-1), q_eq é a quantidade de metal adsorvido por quantidade de biomassa utilizada quando, atingido o equilíbrio (mequiv. g^-1), q_t a quantidade de metal adsorvido por quantidade de biomassa utilizada no tempo t (mequiv. g^-1) e t é o tempo (min.):

sendo K₂ a constante de velocidade (g mequiv.^-1 min.^-1).

O modelo de pseudo-segunda-ordem foi o que melhor representou os dados experimentais da cinética de biossorção dos íons Cd (II), Cu(II) e Zn(II) a 30ºC e pH 5. Na Tabela 1, são apresentados os valores dos parâmetros, para cada íon, obtidos a partir de um ajuste do modelo aos dados experimentais da cinética de biossorção. Na Figura 2 são apresentados os resultados experimentais da cinética de biossorção, bem como os resultados da simulação realizada pelo modelo de pseudo-segunda-ordem.

Pode-se observar que o íon Cu(II) apresenta a maior constante de velocidade K₂, indicando que, sob as mesmas condições (quantidade equivalente de adsorvato e tempo de contato), o íon Cu(II) necessita de uma maior quantidade de biossorvente, seguido pelos íons Zn(II) e Cd(II). Por outro lado, observa-se que o biossorvente E. crassipes apresenta maior capacidade de adsorção no equilíbrio (q_eq), quando utilizada na adsorção do íon Cd(II), seguido pelo Zn(II) e Cu(II).

Equilíbrio de biossorção

Os dados experimentais de equilíbrio, para os sistemas monocomponentes, foram obtidos nas seguintes condições: pHs 4 e 5, velocidade de agitação de 90 rpm e temperatura de secagem e da solução de 30ºC. Para se descreverem esses dados experimentais, foram utilizadas as isotermas de Langmuir, Freundlich e Temkin, por serem as mais empregadas, em processos de biossorção utilizando-se macrófitas aquáticas (Modenes et al., 2009^a; Modenes et al., 2009^b; Gupta & Babu, 2009; Schneider & Rubio, 1999; Ghodbane et al. 2008). Limousin et al. (2007) apresentam uma revisão sobre esses modelos de isotermas.

A isoterma de Langmuir é representada pela Equação 4:

onde q é a quantidade de metal adsorvido, por quantidade de biomassa utilizada, no equilíbrio (mequiv g^-1), q_max é a capacidade máxima de adsorção do íon metálico, por quantidade de biomassa, no equilíbrio (mequiv g^-1), b é a razão entre as taxas de adsorção e dessorção (L mequiv^-1) e C é a concentração do íon metálico, na solução, no equilíbrio (mequiv L^-1).

A isoterma de Freundlich é representada pela Equação 5:

onde k é a constante adimensional relacionada à capacidade de adsorção e n é a constante adimensional relacionada à intensidade de adsorção.

A isoterma de Temkin é representada pela Equação 6.

onde B é a constante de Temkin, que relaciona o calor de adsorção com o número total de sítios (mequiv. g^-1) e k_T é a constante de Temkin (L mequiv.^-1).

As isotermas de Langmuir, Freundlich e Temkin, representadas pelas Equações 4-6, com dois parâmetros, foram ajustadas aos dados experimentais de equilíbrio. Os parâmetros de cada isoterma foram estimados, utilizando-se o software Origin^®, versão 8.0.

As isotermas de Langmuir, Freundlich e Temkin, juntamente com os dados experimentais de equilíbrio para os íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II), utilizando-se a macrófita E. crassipes, em pH 4 e 5 são apresentados nas Figuras 3a e 3b, respectivamente. Para os três íons avaliados, o modelo de isoterma de Langmuir foi o que se ajustou melhor aos dados de equilíbrio da biossorção, para ambos os valores de pH estudados, de acordo com os coeficientes de correlação apresentados na Tabela 2. Na comparação entre os parâmetros da isoterma de Langmuir, para os pHs 4 e 5, a capacidade máxima de adsorção do íon metálico, por quantidade de biomassa, no equilíbrio (q_max), aumenta com o aumento do pH, assim o pH 5 mostrou-se o melhor valor, para o processo de adsorção, pois, acima desse valor, inicia-se o processo de precipitação (Pietrobelli et al. 2009).

Resultados similares foram obtidos por Bunluesin et al. (2007), que estudaram a biossorção do íon Cd(II), em processos batelada e contínuo, com o pH variando de 1 a 9. As conclusões obtidas pelos autores foram que a adsorção ideal pela macrófita Hydrilla verticillata ocorre em pH 5 e que a biossorção em pH abaixo de 3 é inibida devido a competição entre os íons de cádmio e de hidrogênio, pela ocupação dos sítios de sorção. Schneider e Rubio (1999) também obtiveram resultados semelhantes na adsorção do íon Cu(II) pelas macrófitas P. lucens, S. hergozi e E. crassipes, quando a máxima remoção ocorreu entre os pHs 5,5 e 6,5. Concluíram que, nessa condição, o cobre encontra-se em sua forma iônica, enquanto que, em baixos valores de pHs, estaria hidrolisado, em espécies neutras ou negativas. Desta forma, pelos resultados apresentados, pode-se afirmar que o pH 5 é o melhor valor, para o sistema de adsorção, em batelada dos íons metálicos Zn(II), Cu(II) e Cd(II), pela macrófita Eicchornia crassipes. Nesse pH, para os íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II), os valores de q_max foram de 0,67 ± 0,04, 0,62 ± 0,04 e 0,63 ± 0,05 mequiv. g^-1, enquanto que os valores obtidos para b foram de 0,57 ± 0,08, 0,44 ± 0,07 e 0,53± 0,12 L mequiv.^-1. Conforme apresentado em diversos trabalhos (Schneider & Rubio, 1999; Kubilay et al. 2007; Fagundes-Klen et al. 2007; Bunluesin et al. 2007; Lesage et al., 2007; Ghodbane et al. 2008; Pietrobelli et al. 2009; Dang et al. 2009), verifica-se que os valores dos parâmetros q_max e b obtidos nesse trabalho, são próximos dos valores reportados na biossorção dos íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II)

Devido ao baixo custo de preparação, baixo tempo de equilíbrio (45 a 120 min.) e elevada capacidade de adsorção dos íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II), a macrófita aquática E. crassipes apresenta grande potencial adsorvente, para ser aplicada em sistemas de tratamento de efluentes.

4. Conclusão

Nesse trabalho, foi avaliada a capacidade de remoção dos íons Cd(II), Cu(II) e Zn(II), pela macrófita aquática E. crassipes, com o objetivo de utilizá-la como um biossorvente alternativo, em sistemas de tratamento de efluentes industriais contendo íons metálicos. A partir dos resultados dos testes preliminares, pôde-se concluir que a maior percentagem de remoção foi obtida na temperatura de 30ºC, tanto para a solução, como para a secagem da biomassa, e que o tamanho das partículas da biomassa, na faixa investigada, não exerce influência significativa na taxa de remoção dos íons metálicos avaliados. Pelos resultados obtidos, no teste cinético, verifica-se que a adsorção ocorre rapidamente, atingindo o equilíbrio em torno de 2 h, e que o modelo cinético de pseudo-segunda-ordem foi o que melhor se ajustou aos dados experimentais. Pelos dados obtidos, no estudo de equilíbrio, pôde-se concluir que o pH 5 é o melhor valor para o sistema de adsorção, em batelada, dos íons metálicos avaliados, sendo que a isoterma de Langmuir foi a que melhor se ajustou aos dados experimentais. Desta forma, conclui-se que a biomassa da macrófita E. crassipes possui boas características adsorventes, tais como baixo tempo de equilíbrio, capacidade máxima de remoção similar ou superior a outros biossorventes e disponibilidade natural, em grandes quantidades, em várias regiões, e, portanto, mostrando-se um biossorvente eficiente em sistemas de tratamento de efluentes que têm como base processos de biossorção.

5. Agradecimentos

Os autores agradecem à Fundação Araucária, pelo financiamento desse estudo, à Fundação de Desenvolvimento Científico e Tecnológica de Toledo - Funtec e à Fundação para o Desenvolvimento Científico e Tecnológico - Fundetec, pelo apoio técnico. Fábio Luciano Lavarda agradece à Fundação Parque Tecnológico Itaipu - FPTI/PDTA, pela concessão da bolsa de estudo de mestrado.

6. Referências

Artigo recebido em 15 de março de 2011.

Aprovado em 28 de março de 2013.

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Remoção dos metais pesados Cd(II), Cu(II) e Zn(II) pelo processo de biossorção utilizando a macrófita Eicchornia crassipes

Removal of heavy metals Cd (II), Cu (II) and Zn (II) biosorption process by using the macrophyte Eicchornia crassipes

Datas de Publicação

• Publicação nesta coleção
  05 Ago 2013
• Data do Fascículo
  Set 2013

Histórico

• Recebido
  15 Mar 2011
• Aceito
  28 Mar 2013